抑制动力学上有利的晶格氧氧化机理途径并以牺牲活性为代价触发吸附质析出机理途径是 Ru 基电催化剂用于酸性水氧化的最先进的策略。

近日，武汉大学Wei Luo报道了原子分散的Ru物种被锚定到具有独特交叉π共轭的酸性稳定的乙烯基连接的二维共价有机框架中，并称为COF-205-Ru。

文章要点

1）COF-205-Ru的交叉π共轭结构不仅通过强的Ru-N基序抑制了Ru的溶解，而且还通过多重π共轭降低了Ru的氧化状态，从而激活与Ru配位的氧，稳定氧析出过程中的氧空位。

2）X射线吸收光谱、原位拉曼光谱、原位粉末X射线衍射图和理论计算等实验结果表明，活化的氧具有较高的O 2p能带能级，降低了氧空位形成能，提高了电化学稳定性，并显著降低了酸性水氧化电位决定步骤的能垒。

3）所得的 COF-205-Ru 表现出 2659.3 A g⁻¹ 的高质量活性，比商业 RuO₂ 高 32 倍，并且保持超过 280 小时的长期耐久性。这项工作提供了一种同时提高 Ru 基催化剂在酸性水氧化中的稳定性和活性的策略。

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Jia, H., Yao, N., Jin, Y. et al. Stabilizing atomic Ru species in conjugated sp2 carbon-linked covalent organic framework for acidic water oxidation. Nat Commun 15, 5419 (2024).

DOI：10.1038/s41467-024-49834-5

https://doi.org/10.1038/s41467-024-49834-5