电催化还原CO2制备多碳化合物是个非常复杂的过程,电催化还原的CO2活化以及C-C偶联的活化能非常高。
有鉴于此,蔚山科学技术院Tae-Hyuk Kwon、Seok Ju Kang、Geunsik Lee等在硼和氮掺杂在石墨载体上构筑受阻Lewis对(BN-GFLP),随后进行CO2催化还原制备多碳产物。
DFT理论计算结果说明FLP具有的双重结合位点能够降低活化CO2的能垒以及C-C偶联能垒。提出了CO2电催化还原反应能量合适的路径,解释了电催化反应选择性生成乙醇和丙醇的原因。基于这些研究结果,提出设计选择性还原CO2制备C2+有机醇的催化剂设计方法。
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Hyun-Tak Kim, Jaehyun Park, Jinhong Mun, HyeonOh Shin, Deok-Ho Roh, Junhyeok Kwon, Sungtae Kim, Sang-Joon Kim, Geunsik Lee*, Seok Ju Kang*, and Tae-Hyuk Kwon*, Selective Electroreduction of CO2 to C2+ Alcohols Using Graphitic Frustrated Lewis Pair Catalyst, ACS Catal. 2024, 14, 10392–10402
DOI: 10.1021/acscatal.3c04275
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c04275