催化生物质转化反应的复杂反应网络包括多达数百个表面中间体物种以及数千个反应步骤，这种复杂性导致设计金属催化剂非常困难。

有鉴于此，南卡罗来纳大学Andreas Heyden、北卡罗来纳大学夏洛特分校Gabriel A. Terejanu等报道机器学习加速第一性原理用于研究过渡金属表面的丙酸脱氧加氢催化反应。

本文要点

(1)

首先通过机器学习给出的参数设计微型动力学模型，并且通过决速步骤以及明确与反应决速步有关的中间体物种进行计算迭代，通过DFT理论计算反应能量。得到的Gaussian模型（GP）在预测吸附能和过渡态的自由能的性质得到显著的改善。

(2)

相比于线性回归模型的模拟结果不如GP模型准确，但是当回归模型预测过渡态并且通过DFT计算吸附能的时候线性回归模型的模拟结果能够改善。总之，作者发现吸附能的准确性比过渡态自由能的准确性对于MKM反应模型更加重要。基于GP模型以及G_OH和G_CHCHCO作为催化剂的描述符，作者在催化活性和选择性之间建立火山图，有助于设计合金催化剂的脱氧加氢催化反应。

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Wenqiang Yang, Kareem E. Abdelfatah, Subrata Kumar Kundu, Biplab Rajbanshi, Gabriel A. Terejanu*, and Andreas Heyden*, Machine Learning Accelerated First-Principles Study of the Hydrodeoxygenation of Propanoic Acid, ACS Catal. 2024, 14, 10148–10163

DOI: 10.1021/acscatal.4c01419

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.4c01419