将CO电化学转化为含C–N键的化学物质为储存可再生电力和减少CO2排放提供了一条有效途径,因为CO2可以有效地转化为CO。以前的电催化研究主要集中在阴极反应上,而阴极反应受到竞争性析氢反应和有限电子效率的阻碍。近日,清华大学陆奇、北京大学徐冰君、苏州大学程涛提出了一种在商业Pt催化剂上通过CO和NH3之间的电催化氧化偶联来合成尿素的方法。
本文要点:
1) 作者证明了尿素的最佳选择性约为70%,并在整个宽电位窗口内保持在50%以上,电催化C–N键形成率高达100 mmol h−1 g−1。在机理研究中,作者发现CO和NH3在Pt上的氧化偶联导致氰酸盐的形成,然后是Wöhler反应形成尿素。
2) 该方法通过实现CO和NH3之间的Pt催化反应,为高电子效率的尿素生产提供了一种有效途径。而对于未来的研究工作,结合全面的动力学分析和先进的超快原位光谱技术有望更全面地了解复杂的C-N键形成过程。
Haocheng Xiong et.al Urea synthesis via electrocatalytic oxidative coupling of CO with NH3 on Pt Nature Catalysis 2024
DOI: 10.1038/s41929-024-01173-w
https://doi.org/10.1038/s41929-024-01173-w