高效率的将甲烷光催化转化为甲酸是一种符合可持续发展要求的技术以及利用可再生能源制备高附加值化学品的技术。但是，光催化甲烷转化制备甲酸面临的挑战问题是如何实现高产率和较高的甲酸选择性。这个困难是因为需要调节甲烷活化后生成的中间体物种的转化和产物脱附。

有鉴于此，国家纳米科学中心唐智勇院士等报道通过第一性原理计算指导调控在贵金属表面活化O₂过程，以及调控金属氧化物载体表面吸附的含碳中间体物种的吸附强度，因此实现调节甲烷光催化氧化反应产物的选择性。

本文要点

(1)

发现Pd纳米粒子和WO₃构筑的光催化剂能够优化O₂活化的动力学过程以及中间体氧化/脱附的能垒，因此促进光催化反应生成甲酸。Pd/WO₃光催化剂在室温全光谱光照条件进行光催化反应，当使用O₂作为氧化剂，实现了高达4.67 mmol g_cat^-1 h^-1的HCOOH产率和62 %的选择性。

(2)

这个光催化甲烷转化的结果比相同条件报道的光催化甲烷转化体系更好。

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Yuheng Jiang, Yingying Fan, Xiaolong Liu, Jun Xie, Siyang Li, Kefu Huang, Xiaoyu Fan, Chang Long, Lulu Zuo, Wenshi Zhao, Xu Zhang, Juehan Sun, Peng Xu, Jiong Li, Fan Dong, Ting Tan, and Zhiyong Tang*, Steering Photooxidation of Methane to Formic Acid over A Priori Screened Supported Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c03083

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c03083