CO2和NOx⁻(NO3⁻/NO2⁻)的共同电还原生成甲酰胺(HCONH2)为下游化学和聚合物制造脱碳提供了机会,然而,其重大挑战在于C-N偶联和低产物选择性。在此,新南威尔士大学Rahman Daiyan、Rose Amal、美国可再生能源实验室Thành Trần-Phú将p区金属氧化物掺入铜氧化物中,以提供高效活性位点用于反应物吸附和活化,从而调节反应选择性以生产甲酰胺。
本文要点:
1) 通过原位拉曼和基于同步加速器的红外光谱测量,作者证明了CuOx/BiOx催化剂上C─N键的实时形成,其中C─N键是通过*CHO和*NH2中间体的形成来检测的,这与密度泛函理论计算一致。
2) 当在液流电解槽中进行测试时,甲酰胺的产率为134±11 mmol h−1 gcat−1。关于C-N偶联机制和放大能力的新见解为进一步开发用于甲酰胺生产的电催化剂提供了研究方向。
Putri Ramadhany et.al Triggering C‒N Coupling on Metal Oxide Nanocomposite for the Electrochemical Reduction of CO2 and NOx⁻ to Formamide Adv. Energy Mater. 2024
DOI: 10.1002/aenm.202401786
https://doi.org/10.1002/aenm.202401786