李灿院士JACS:Ni3S2-Rh分子构筑拟酶催化剂体系还原1,4-NAD(P)H
纳米技术 纳米 2024-05-23

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NAD(P)H在生物催化和光催化领域中是关键的能量与电子载体,但是如何将高效选择性的NAD(P)H+还原并且生成1,4-NAD(P)H仍是个巨大挑战。

有鉴于此,中国科学院大连化物所李灿院士、丁春梅等报道Ni3S2电极和Rh催化剂分子构筑电催化剂体系(命名为Ni3S2-Rh)能够高效和选择性的将NAD(P)+还原为1,4-NAD(P)H。

主要内容

(1)

优化后Ni3S2-Rh体系的选择性达到99.1 %,比Ni3S2的选择性更高(80 %)。标准化后的Ni3S2-Rh催化活性比Ni3S2高5.8倍,比Rh催化剂分子高13.2倍。

(2)

Ni3S2-Rh体系的优异催化活性来自金属硫化物和Rh催化剂分子之间的协同作用,NAD+还原反应通过电子质子协同转移(CEPT)机理。Ni3S2作为质子和电子转移介导物加快生成Rh-H物种,随后Rh-H将负氢转移到NAD+并生成1,4-NADH。

这种Ni3S2-Rh催化剂体系很好的模拟了自然界中的铁氧还蛋白-NADP+还原酶的功能。

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Shujie Tian, Guifa Long, Panwang Zhou, Fengyuan Liu, Xianwen Zhang, Chunmei Ding*, and Can Li*, A Coupled System of Ni3S2 and Rh Complex with Biomimetic Function for Electrocatalytic 1,4-NAD(P)H Regeneration, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c00994

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c00994


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