阐明TiO₂上光诱导水分解的机制对于推进对光催化的理解和控制光催化表面反应性能尤为重要，然而，不完整的实验信息和复杂的电子-核耦合动力学使微观理解极具挑战性。近日，中国科学院孟胜、张萃、普林斯顿大学Annabella Selloni使用第一性原理动力学模拟分析了水-金红石TiO₂（110）界面上光生电荷载流子传输和光诱导水离解的原子途径。

本文要点：

1) 作者观察到两种不同的机制，场引发的电子迁移通过质子转移到表面桥接氧而导致吸附水离解。在另一种途径中，吸附的水解离是通过向第二层水分子提供质子而发生的，该分子与平面内表面晶格畸变促进的光激发空穴转移耦合。

2) 作者观察到非绝热平面内晶格运动的膨胀和恢复，这与Ti-3d轨道中的布居变化密切相关。此外，控制电子-核动力学可以提高光催化材料的性能。

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Peiwei You et.al Correlated electron–nuclear dynamics of photoinduced water dissociation on rutile TiO₂ Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01900-5

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01900-5