东南大学JACS:电催化工况导致单原子Ni轨道杂化调控的变化
纳米技术 纳米 2024-05-22

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单原子催化剂在电催化领域受到广泛的应用,虽然单原子催化剂的结构明确,但是人们对于单原子催化剂性能优异的原理并不明白。

有鉴于此,东南大学王金兰、凌崇益报道发现金属位点普遍性的轨道杂化现象导致单原子催化剂在各种各样的电催化反应中表现优异的性能。

主要内容

(1)

从N掺杂碳基底修饰的Ni单原子催化剂应用于CO2电催化还原反应,经过深入的理论计算,作者发现工况下轨道杂化发生改变以及这种轨道杂化改变对电催化活性的影响。

(2)

轨道杂化变化的原因是由于反应中间体以及施加过电势导致,这导致Ni中心位点的轨道杂化从惰性dsp2变为具有活性的d2sp3,非常重要的一点,理论计算研究CO2电催化还原反应的选择性与实验得到的结果相符。

这项研究工作为调控单原子电催化剂的电子结构提供一种普适性的策略,有可能对催化剂的设计产生变革性的进步,而且说明通过调控电子结构增强电催化剂性能。

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Yu Cui, Chunjin Ren, Qiang Li, Chongyi Ling*, and Jinlan Wang*, Hybridization State Transition under Working Conditions: Activity Origin of Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c05630

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c05630


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