华东理工JACS:Mn/Co3O4自旋极化光催化还原CO2
纳米技术 纳米 2024-05-21


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如何将氧化半反应和还原半反应结合从而实现放大反应性能是CO2光催化反应的巨大挑战。人们认为解决该问题和挑战需要构筑空间临近的氧化还原位点,并且避免光生电荷在这些氧化还原位点复合。

有鉴于此,华东理工大学张金龙吴仕群报道创新性的通过自旋极化策略避免光生电荷的复合,实现了氧化还原反应的协同进行。

主要内容

(1)

将Mn引入Co3O4构筑催化剂,其中Mn位点能够富集空穴,作为水氧化催化活性位点,相邻Co原子位点能够捕获电子活化CO2,从而实现空间协同。H2O分子在Mn位点直接转移H,并且在相邻Co位点形成*COOH,因此有助于反应的热力学。

(2)

Co3O4中引入的Mn原子导致自旋极化效应,显著的阻碍光生电荷在氧化还原位点复合。当使用外磁场能够进一步增强这种效应。通过这种空间协同效应和自旋极化效应,Mn/Co3O4在光催化还原CO2反应中生成CH4的速率达到23.4 μmol g-1 h-1,这个速率比Co3O4提高28.8倍。

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Mingyang Li, Shiqun Wu*, Dongni Liu, Zhicheng Ye, Lijie Wang, Miao Kan, Ziwei Ye, Mazhar Khan, and Jinlong Zhang*, Engineering Spatially Adjacent Redox Sites with Synergistic Spin Polarization Effect to Boost Photocatalytic CO2 Methanation, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c04264

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.4c04264


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