大连理工大学郭新闻、海南大学王浩志、上海同步辐射光源宋飞、西澳大学杨虹教授等报道担载于氮化碳基底上配位结构为Cu-N₂-V的单原子Cu催化剂。与目前许多报道的结构为Cu-N₃或Cu-N₄结构的单原子催化剂不同，Cu-N₂-V位点在光催化CO₂还原为乙醇的反应中表现优异的光催化活性，乙醇的产量达到69.8 μmol g^-1 h^-1，乙醇的选择性达到97.8 %（基于生成乙醇中的电子计量），性能比Cu-N₃和Cu-N₄高~10倍。

主要内容

（1）

通过详细的实验表征和DFT理论计算结合，结果显示Cu-N₂-V具有优异光催化活性来自于Cu-N₂-V的独特结构。首先Cu-N₂-V的Cu能够表现Cu⁺/Cu²⁺混合价态，其中的主要价态为Cu⁺。Cu⁺位点能够活化CO₂分子，Cu⁺/Cu²⁺具有非常强的*CO吸附，而且随后通过C-C偶联发生*CO-*CO二聚。Cu-N₂-V位点的Cu原子具有丰富的电子，因此表现非常高的反应活性。

（2）

通过这些优势，Cu位点起到CO₂光催化还原生成乙醇的决速步骤，降低该反应的Gibbs自由能变化。此外，缺陷结构使得Cu-N₂-V促进光吸收能力和电荷分离效率。因此Cu-N₂-V位点在光催化还原CO₂制备乙醇的反应中表现优异的性能。这项研究说明价态变化揭示光催化还原CO₂反应中发生价态变化。

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Hainan Shi, Yan Liang, Jungang Hou, Haozhi Wang, Zhenghao Jia, Jiaming Wu, Fei Song, Hong Yang, Xinwen Guo, Boosting Solar‐Driven CO₂ Conversion to Ethanol via Single‐Atom Catalyst with Defected Low‐Coordination Cu‐N₂ Motif, Angew. Chem. Int. Ed. 2024

DOI: 10.1002/anie.202404884

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202404884