硝酸盐的电催化还原有望用于可持续的氨合成,但其还原动力学缓慢且存在多个竞争反应。
近日,北京大学Lianming Tong,Xin GaoJin Zhang报道了一种以氮化铜(Cu3N)为特色的催化剂,其固定在新型石墨炔载体(称为Cu3N/GDY)上,用于电催化还原硝酸盐以合成氨。
文章要点
1)GDY 吸收氢并在 Cu3N 中形成氮 (N) 空位,以实现快速硝酸盐还原反应 (NO3RR)。此外,GDY 和 N 空位形成的独特吸收位点使 NO3RR 具有优异的选择性和稳定性。
2)值得注意的是,在0.1M NO3−,−0.9 V下,Cu3N/GDY催化剂的氨产率(YNH3)高达35280 μg h−1 mgcat.−1,法拉第效率(FE)高达98.1%。
3)利用电子顺磁共振 (EPR) 技术和原位 X 射线吸收精细结构 (XAFS) 光谱测量,研究人员可视化了 GDY 实现的 Cu3N 和电催化 NO3RR 中 N 空位的形成。
这些发现显示了 GDY 在可持续氨合成中的前景,并强调了 Cu3N/GDY 作为催化剂的功效。
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Zixuan Zhang, et al, Graphdiyne Enabled Nitrogen Vacancy Formation in Copper Nitride for Efficient Ammonia Synthesis, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.4c04985
https://doi.org/10.1021/jacs.4c04985