脉冲电催化还原CO₂目前成为简单方便原位调控产物选择性的方法，尤其是能够避免重新设计催化剂实现选择制备乙醇。但是深入研究机理需要进行详细的原位时间分辨表征电催化剂的界面动力学和动态变化。

有鉴于此，马克斯·普朗克协会弗里茨-哈伯研究所Beatriz Roldan Cuenya、Arno Bergmann等通过时间分辨原位Raman光谱表征技术研究Cu₂O纳米立方体（30 nm）的吸附物种以及催化剂状态。

主要内容

（1）

通过研究脉冲时常改变导致产物选择性的变化，发现吸附Cu催化剂表面吸附的OH和CO相邻Cu-O_ad或CuO_x/(OH)_y物种的关键作用，影响CO吸附动力学，增强乙醇选择性。

（2）

当OH_ad覆盖度较低并且生成Cu₂O，能够显著增加C₁选择性，当OH_ad覆盖度较高时，导致催化剂表面毒化难以发生C-C偶联。通过这项研究说明吸附OH对于生成乙醇的重要作用，这项研究有助于设计更好的催化剂和更合适的电催化操作条件。

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Herzog, A., Lopez Luna, M., Jeon, H.S. et al. Operando Raman spectroscopy uncovers hydroxide and CO species enhance ethanol selectivity during pulsed CO₂ electroreduction. Nat Commun 15, 3986 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-48052-3

https://www.nature.com/articles/s41467-024-48052-3