电化学还原N₂提供一个符合可持续发展前景的制备NH₃路径，电化学还原N₂有助于解决Haber-Bosch催化反应的排放和高能源问题。但是电催化还原N₂反应需要解决活化N₂以及竞争性HER反应的挑战。

有鉴于此，西安交通大学杨贵东教授等发展了空气-NO_x-NO_x^--NH₃串联催化体系合成氨。

主要内容

（1）

这个串联电催化体系结合了非热plasma N₂氧化反应与Ni(OH)_x/Cu进行电催化NO_x^-还原串联，以3 mmol h^-1 cm^-2速率制备NH₃，在0.25 V的法拉第效率达到92 %。

（2）

构筑非热力学plasma和NO_x^-电解结合的流动相催化体系，在100 h的电催化反应过程中，使用纯空气作为原料时稳定的NH₃产率达到1.25 mmol h^-1 cm^-2。反应机理研究说明Cu表面的无定形Ni(OH)_x能够与K⁺之间产生非共价相互作用，从而加快水分子的活化，导致界面吸附氢物种的浓度增加，有助于吸附氢与氮中间体反应。通过原位光谱和DFT理论计算，说明Ni(OH)_x/Cu表面的NO_x^-吸附以及NO_x^-的加氢得到优化，这项研究为空气作为原料在温和条件电催化制备NH₃提供机会。

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Liu, W., Xia, M., Zhao, C. et al. Efficient ammonia synthesis from the air using tandem non-thermal plasma and electrocatalysis at ambient conditions. Nat Commun 15, 3524 (2024).

DOI: 10.1038/s41467-024-47765-9

https://www.nature.com/articles/s41467-024-47765-9