可充电碱金属-CO₂电池结合了高理论能量密度和环境友好的CO₂固定能力，引起了全世界的关注。不幸的是，它们的电化学性能通常较差于实际应用。

近日，为了揭示根本原因，内蒙古大学ZiyangGuo，青岛科技大学Xiao Zhang，中科院青岛能源所Fu Sun，崔光磊研究员结合使用先进的无损和事后表征工具来深入研究 Li/Na−CO₂ 电池的失效机制。

文章要点

1）研究发现，在过电压上升和电池性能衰减的过程中，隔膜与Li/Na负极之间形成了一层多孔界面层。

2）研究人员设计了一系列对照实验，以确定控制Li/Na阳极形貌演变的潜在机制，发现CO₂增效剂促进了Li/Na化学腐蚀，而有害的电偶腐蚀和电化学循环条件进一步促进了这一过程。

3）详细的成分分析表明，不同条件下形成的界面层在种类上是相似的，主要区别是数量不一致。理论计算结果不仅表明了CO₂和电解质溶剂之间的内在分子间亲和力，而且还提供了热力学上最有利的CO₂反应途径。在此基础上，讨论了碱金属−CO₂电池进一步发展的重要意义。

这些发现不仅从根本上丰富了我们对可充电碱金属−CO₂电池失效机理的认识，而且为保护金属阳极构建高可逆碱金属−CO₂电池提供了方向。

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Jie Lu, et al, Synergistic Effect of CO2 in Accelerating the Galvanic Corrosion of Lithium/Sodium Anodes in Alkali Metal−Carbon Dioxide Batteries, ACS Nano, 2024

DOI: 10.1021/acsnano.4c02329

https://doi.org/10.1021/acsnano.4c02329