Pt是重要的标志性酸性ORR催化剂，化学能转化为电能的效率最高。但是对于单原子Pt催化剂ORR电催化反应路径，人们对主要的ORR路径一直存在争议，这是因为复杂的局部配位环境以及基底修饰催化剂的浓度区别非常大。

有鉴于此，上海交通大学蒋昆、魏浩等通过一系列碳纳米管基底担载Pt-N-C单原子催化剂进行研究，发现相邻N原子能够调节Pt原子的电子结构，因此提高ORR电催化选择性。

本文要点

（1）

通过调控相邻N配位原子，在0.3 V过电势的O₂转化为H₂O₂的选择性能够从10 %提高至85 %。作者通过X射线光谱表征、表面增强Raman光谱表征技术与DFT理论计算结合，说明第一配位层内的吡啶N、吡咯N有助于4e^- ORR路径；二级配位球的石墨N原子降低*OOH在Pt原子位点的结合能，因此导致2e^- ORR。

（2）

这些研究结果说明催化位点的化学环境对于调控单原子催化剂电催化活性的重要作用。

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Baoxin Ni, Peng Shen, Guiru Zhang, Jiajun Zhao, Honghe Ding, Yifan Ye, Zhouying Yue, Hui Yang, Hao Wei*, and Kun Jiang*, Second-Shell N Dopants Regulate Acidic O₂ Reduction Pathways on Isolated Pt Sites, J. Am. Chem. Soc. 2024

DOI: 10.1021/jacs.3c14186

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c14186