胺向腈的电催化转化可以用作生物质升级，以辅助水电解中的氢合成。然而，实现有效的N─H/C─H键断裂仍极具挑战性。在此， 同济大学Zhao Guohua利用正电子镍活性位点通过增强N─H/C─H键断裂来实现胺电氧化制腈与制氢的耦合。

本文要点：

1) 作者合成了具有正电子镍活性位点的氮掺杂碳负载NiO纳米颗粒，以实现电氧化胺到腈的高选择性，并且整个反应的起始电势低至1.32V。作者通过原位表征和理论计算证明，碳基质增强了胺中N-2p轨道和Ni-3d轨道之间的相互作用。

2) 此外，这有利于构建间接氧化中间态R-CH₂NH₂··NiO（OH）_abs，并促进其逐步脱氢为腈。整个反应产生的氢气是纯水裂解的16.4倍，这有效促进了化工和能源利用的发展。

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Xun Pan et.al Positive Electronic Nickel Active Site Enhances N─H/C─H Bonds Breaking for Electrooxidation of Amines to Nitriles Coupling with Hydrogen Production Adv. Energy Mater. 2024

DOI: 10.1002/aenm.202400374

https://doi.org/10.1002/aenm.202400374