用于特定应用的贵金属纳米晶体的性质传统上是通过调整尺寸、形状和内部结构等参数来调节的。

近日，宾夕法尼亚州立大学Kristen A. Fichthorn，佐治亚理工学院夏幼南教授以Ru纳米晶为例，论证了还原动力学在相控制合成贵金属纳米晶中的关键作用。研究人员发现，还原动力学比预制晶种的模板效应在决定沉积覆盖层的晶体结构方面起着更重要的作用，尽管它们对成功的外延生长有相互交织的影响。

文章要点

1）采用两种不同的多元醇，通过加入不同类型的Ru晶种，合成了一系列尺寸可调的3−7 nm晶型清晰的Ru纳米晶。值得注意的是，无论晶种的大小和物相如何，乙二醇和三甘醇的使用始终导致天然六方密堆积(hcp)和亚稳态面心立方(fcc)相中Ru壳层的形成。

2）定量测量和理论计算表明，这一趋势是与前体和所选多元醇相关的不同还原动力学的表现，这反过来又影响了沉积的Ru原子的还原路径(溶液与表面)和堆积顺序。

这项工作不仅强调了还原动力学在控制原子堆积从而控制Ru纳米晶所采用的相方面所起的重要作用，而且还暗示了将其扩展到其他贵金属系统的可能性。

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Quynh N. Nguyen, et al, Elucidating the Role of Reduction Kinetics in the Phase-Controlled Growth on Preformed Nanocrystal Seeds: A Case Study of Ru, J. Am. Chem. Soc., 2024

DOI: 10.1021/jacs.4c01725

https://doi.org/10.1021/jacs.4c01725