氧氧化还原阴极，如Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂，比那些单独基于过渡金属氧化还原的阴极具有更高的能量密度。然而，它们通常呈现电压衰减，即在循环过程中逐渐减小放电电压。近日，牛津大学Peter G. Bruce、Robert A. House报道了层状富锂阴极中O₂的俘获与电压衰减的起源。

本文要点：

1) 研究表明，在第一次充电时，O₂⁻离子的氧化会在纳米尺寸空隙中形成O₂分子，并在随后的放电中完全还原为O₂⁻。作者发现，循环过程中O氧化还原能力的损失以及电压衰减是由O₂⁻/O₂氧化还原过程的可逆性降低和O₂损失共同引起的。

2) 捕获O₂的封闭空隙在循环过程中生长，使捕获的O₂电化学活性降低。空隙的大小和密度会导致颗粒破裂，并在表面打开空隙，释放O₂。该发现表明，形成O₂的热力学驱动力是富锂阴极中过渡金属迁移、空穴形成以及电压衰减的根本原因。

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John-Joseph Marie et.al Trapped O₂ and the origin of voltage fade in layered Li-rich cathodes Nature Materials 2024

DOI: 10.1038/s41563-024-01833-z

https://doi.org/10.1038/s41563-024-01833-z