由于导电性和周期性孔隙率,导电金属有机框架(cMOF)超薄膜为光催化开辟了新的前景。 cMOF内/上催化位点和光敏剂的空间选择性组装有利于促进光生载流子的分离和传质。然而,功能单元可控集成到cMOF薄膜中的报道却很少。
在此,天津理工大学袁阔,钟地长,鲁统部教授,天津大学胡文平教授通过空间位阻和静电驱动策略的协同效应,将双核金属分子催化剂(DMC)和钙钛矿(PVK)量子点光敏剂分别固定到cMOF超薄膜的通道和表面上,提供[DMC@ cMOF]-PVK薄膜光催化剂。
文章要点
1)在这种独特的异质结构中,cMOF不仅促进了从PVK到DMC的电荷转移,而且保证了质量转移。以H2O为电子供体,[DMC@cMOF]-PVK在光催化CO2还原中实现了133.36 μmol·g−1 ·h−1 CO产率,远高于PVK和DMC-PVK。
2)由于薄膜优异的透光性,集成多层[DMC@cMOF]-PVK以提高单位面积的CO产率,10层器件在4 h内实现了1115.92 μmol·m−2的CO产率,比粉体高8倍。
这项工作不仅促进了cMOF基复合薄膜的发展,而且为超薄膜光催化剂开辟了一条新途径。
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Kuo Yuan, et al, Large-Area Conductive MOF Ultrathin Film Controllably Integrating Dinuclear-Metal Sites and Photosensitizers to Boost Photocatalytic CO2 Reduction with H2O as an Electron Donor, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c14036