陶瓷聚合物复合固体电解质(PIC−CSE)比单独的有机或无机固体电解质具有重要的优势。在传统的 PIC-CSE 中,离子传导路径主要局限于陶瓷,而与陶瓷-聚合物界面相关的更快路径仍然被阻塞。这一挑战与两个关键因素相关:(i) 由于陶瓷聚集,难以建立广泛且不间断的陶瓷-聚合物界面; (ii) 陶瓷-聚合物界面由于其固有的不相容性而对导电离子无响应。
在这里,拉德堡德大学Junchao Chen,上海交通大学Weiping Tang,复旦大学Yongyao Xia提出了一种策略,通过引入聚合物相容的离子液体(PCIL)来调节陶瓷和聚合物基体之间的关系。
文章要点
1)这种中介作用涉及 PCIL 的极性基团与陶瓷表面上的 Li+ 离子的相互作用,以及 PCIL 的极性组分与聚合物链之间的相互作用。该策略解决了陶瓷聚合问题,从而产生统一的 PIC−CSE。同时,它通过建立互穿通道来激活陶瓷-聚合物界面,促进Li+离子在陶瓷相、陶瓷-聚合物界面和介入路径上的有效传输。
2)因此,所获得的 PIC−CSE 表现出高离子电导率、卓越的灵活性和强大的机械强度。 PIC−CSE 包含聚偏二氟乙烯 (PVDF) 和 60 wt% PCIL 涂层的 Li3Zr2Si2PO12 (LZSP) 填料,其离子电导率为 0.83 mS cm−1,优异的 Li+ 离子迁移数为 0.81,伸长率为~ 25 °C 时可实现米级生产 300%。其锂金属软包电池具有424.9 Wh kg−1的高能量密度(不包括包装膜)和穿刺安全性。
这项工作为设计具有商业可行性的 PIC−CSE 铺平了道路
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Lei Zhu, et al, Tunneling Interpenetrative Lithium Ion Conduction Channels in Polymer-in-Ceramic Composite Solid Electrolytes, J. Am. Chem. Soc., 2024
https://doi.org/10.1021/jacs.3c11988