将烟道气直接用于电化学CO2还原反应是可取的,但受到热力学有利的氧还原反应的严重限制。
中国科学院福建物质结构研究所Yuan-Biao Huang等将光子开关单元1,2-双(5’-甲酰基-2’-甲基噻吩-3’-基)环戊烯(DAE)被整合到基于钴卟啉的共价有机框架中,用于在有氧环境下高效CO2电催化。
本文要点:
(1)
材料中的DAE部分可以通过在紫外/可见光照射下的骨架闭环/开环反应可逆地调节O2活化能力和电子电导率。基于DAE的闭环型共价有机框架显示出90.5%的高CO法拉第效率,在1.0 V时CO分电流密度为20.1mA cm-2,与共进料CO2和5% O2的可逆氢电极相比。
(2)
这项工作提出了一种氧钝化策略,通过CO2和O2的共同进料实现有效的CO2电还原性能,这将启发设计用于实际CO2源(如发电厂的烟气或空气)的电催化剂。
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Zhu, HJ., Si, DH., Guo, H. et al. Oxygen-tolerant CO2 electroreduction over covalent organic frameworks via photoswitching control oxygen passivation strategy. Nat Commun 15, 1479 (2024).
DOI: 10.1038/s41467-024-45959-9
https://doi.org/10.1038/s41467-024-45959-9