开发固定在基底表面的氧化还原分子催化剂是一个比较新颖的研究领域，这种催化剂在发展可持续化学的领域具有广阔的应用前景。在电催化反应中，顺磁性中间体通常是机理的关键物种，但是这种顺磁性中间体物种难以通过传统的原位技术进行检测。

有鉴于此，帝国理工大学Maxie M. Roessler等报道了一种新的表征方法，这种方法是原位的膜-电化学电子顺磁共振波谱（FE-EPR, operando film-electrochemical electron paramagnetic resonance spectroscopy），这种表征技术使得研究表面固定的电催化剂的反应机理。

本文要点：

（1）

这项FE-EPR表征技术能够在流动条件下、室温下和水溶液中实时跟踪氧化还原反应过程中形成的自由基物种。通过灵敏和定量地检测活性位点产生的顺磁性中间体，能够解释反应动力学过程，并且深入理解固定于基底表面的催化剂，比如研究表面固定化的催化剂在氮氧化物的醇氧化催化机理。

（2）

作者研究发现，表面电子转移速率与催化速率（通过FE-EPR表征结果获得）具有相同数量级，限制了催化效率，对将来设计更加优异的表面固定催化剂有所帮助。

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Seif-Eddine, M., Cobb, S.J., Dang, Y. et al. Operando film-electrochemical EPR spectroscopy tracks radical intermediates in surface-immobilized catalysts. Nat. Chem. (2024)

DOI: 10.1038/s41557-024-01450-y

https://www.nature.com/articles/s41557-024-01450-y