由于缓慢的氧还原反应(ORR)动力学和不稳定的锌/电解质界面,设计具有长寿命和高能效的温度自适应锌空气电池(ZAB)具有挑战性。
在此,南开大学Zhen Zhou,高丽大学Yong-Mook Kang通过将含有吡啶N空位的原子分散的Fe-NC催化剂(FeNC-VN)与极化有机水凝胶电解质相结合,设计了准固态ZAB。
文章要点
1)第一性原理计算预测,相邻的 VN 位点有效增强 Fe−Nx 部分的共价性并适度减弱 *OH 结合能,显着提高 ORR 动力学和稳定性。原位拉曼光谱揭示了水性 ZAB 中 FeNC-VN 阴极上*O2 - 和 *OOH 的动态演化,证明 4e- 缔合机制占主导地位。此外,乙二醇调制的有机水凝胶电解质在Zn阳极表面形成亲锌保护层,并定制[Zn(H2O)6] 2+溶剂化鞘,有效引导Zn2+在Zn(002)平面上外延沉积,抑制副反应。
2)组装的准固态 ZAB 在 -20 °C、2 mA cm−2 下表现出超过 1076 小时的长寿命,优于大多数报道的 ZAB。
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Lulu Lyu, et al, Oxygen Reduction Kinetics of Fe−N−C Single Atom Catalysts Boosted by Pyridinic N Vacancy for Temperature-Adaptive Zn−Air Batteries, J. Am. Chem. Soc., 2024
DOI: 10.1021/jacs.3c13111
https://doi.org/10.1021/jacs.3c13111