在由CO2直接电催化合成多碳电子化学品的过程中,通过CO二聚化的C–C偶联是限速步骤。近日,柏林工业大学Peter Strasser、德累斯顿工业大学Thomas Heine利用不对称铜硫位点促进选择性CO2电还原为C2产物的C–C耦合。
本文要点:
1) N掺杂Cu2S层具有相邻的、电子不对称的Cuδ1+-Cuδ2+(0<δ1+<δ2+<1)金属原子对,其电荷分布不均匀。电子不对称性导致了不同的CO吸附能和相关的自调节结构,并显著降低了C–C耦合能垒。
2)原位傅立叶变换红外光谱分别通过≈2080和1920 cm−1的峰证实了*CO和*CO的线性吸附构型。N掺杂后,由于C–C耦合的促进,催化C2产物的法拉第效率可以显著提高到14.72%。
Liang Liang et.al Asymmetric Copper-Sulphur Sites Promote C–C Coupling for Selective CO2 Electroreduction to C2 Products Adv. Energy Mater. 2024
https://doi.org/10.1002/aenm.202304224