将二氧化碳转化为烯烃是实现碳中和的理想途径。然而,选择性加氢生成轻质烯烃,特别是单组分烯烃,同时减少CH4的形成仍然是一个巨大的挑战。
在此,中科院大连化物所李灿院士,Jijie Wang开发了ZnZrOx/SSZ-13串联催化剂,用于CO2高选择性加氢生成轻质烯烃。
文章要点
1)该催化剂的C2=-C4=,丙烯选择性分别高达89.4%和52%,而CH4被抑制到2%,且没有明显的失活现象。
2)结果表明,SSZ-13的孤立的中等布朗斯台德酸位点(BAS)促进了ZnZrOx中间体的快速转化,从而增强了反应的动力学耦合,抑制了烷烃的形成,提高了轻质烯烃的选择性。此外,SSZ-13较弱的BAS促进中间体转化为具有4-6个甲基的芳烃,有利于芳烃循环。
因此,通过提高SSZ-13的Si/Al比可以获得更多的丙烯。这为二氧化碳加氢高选择性生产轻质烯烃提供了一种有效的策略。
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Siyu Chen, et al, Hydrogenation of CO2 to Light Olefins over ZnZrOx/SSZ-13, Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202316874
DOI: 10.1002/anie.202316874
https://doi.org/10.1002/anie.202316874