Co₃O₄尖晶石是具有前景的价格合理选择性硝酸盐制备NH₃电催化剂，但是目前Co₃O₄的催化活性仍难以让人满意，而且人们对于Co₃O₄的催化反应机理并不清楚。

有鉴于此，深圳大学何传新等发现Co₃O₄在电催化还原NO₃^-的反应活性与Co位点的几何结构密切相关，NO₃^-电催化还原反应在八面体位点（Co_oh）比四面体位点（O_Td）更容易发生。而且，在电催化反应中，伴随着生成氧缺陷，Co_OhO₆能够转变为Co_OhO₅。优化结构的(Cu_0.6Co_0.4)Co₂O₄实现了优异的电催化还原硝酸盐性能。

本文要点

（1）

通过实验和理论计算，说明电催化反应过程原位生成的Co_OhO₅-O_v位点是电催化还原NO₃^-的催化活性位点。作者将Co_Td位点替换不同比例的Cu²⁺，从而能够增强Co_Oh位点的催化活性。催化反应观测发现NO₃^-还原反应性能随着Co_Oh电子结构变化，形成火山形结构变化规律。

（2）

在1.0 M KOH电解液进行电催化还原NO₃^-，当过电势为-0.45 V，优化Co_Oh位点的(Cu_0.6Co_0.4)Co₂O₄电催化剂实现了96.5 %的NH₃法拉第效率，NH₃的产率达到1.09 mmol h^-1 cm^-2，这个性能比大多数非贵金属电催化剂的性能更好。这项工作有助于发展高性能Co尖晶石用于电催化还原NO₃^-。

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Qi Hu, Shuai Qi, Qihua Huo, Yuxin Zhao, Jianju Sun, Xinbao Chen, Miaoyuan Lv, Weiliang Zhou, Chao Feng, Xiaoyan Chai, Hengpan Yang, and Chuanxin He*, Designing Efficient Nitrate Reduction Electrocatalysts by Identifying and Optimizing Active Sites of Co-Based Spinels, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c06904

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c06904