在之前的工作中，人们发现构筑晶界（GB, grain boundary）能够增加催化活性位点的数量，调节反应中间体的结合能，因此提高电催化反应性能。但是对晶界如何调节催化剂表面化学环境并不清楚。

有鉴于此，青岛科技大学刘希恩、刘尚果、蔚山科学技术院（UNIST）Jaephil Cho等报道合成具有丰富GB晶界的Ir催化剂（GB-Ir），研究GB-Ir催化剂的HER性能。

主要内容

（1）

通过原位Raman光谱表征和DFT理论计算，揭示由于晶界上的Ir原子具有丰富的电子，因此在晶界位点形成H₃O⁺中间体，从而产生局部酸性环境。H₃O⁺中间体能够降低水分子解离的能垒，提供丰富的质子氢，促进GB位点向远离GB的位点发生氢溢流效应，因此增强HER催化活性。

（2）

GB-Ir催化剂实现了优异的碱性HER性能，在10 mA cm^-2电流密度的过电势仅为10 mV，Tafel斜率为20 mV dec^-1。这项研究有助于进一步发展GB晶界催化剂，有助于研究电催化反应的表面科学问题。

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Liqiang Hou, Zijian Li, Haeseong Jang, Min Gyu Kim, Jaephil Cho, shangguo Liu, Xien Liu, Grain Boundary Tailors the Local Chemical Environment on Iridium Surface for Alkaline Electrocatalytic Hydrogen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202315633

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202315633