通过半导体光电极进行高活性光电催化氨氧化反应是非常大的挑战。有鉴于此，中国科学院化学所章宇超等发展一种非常简单的方法，这种方法通过向NH₃溶液引入ppm量级Cu离子（0.5~10 mg/L）显著的改善氨催化氧化反应的性能。相比于本征BiVO₄的性能，引入Cu离子能够将氨氧化光电流从3.4 mA cm^-2提高为6.3 mA cm^-2，这个数值与BiVO₄的理论最大光电流非常接近。

本文要点：

（1）

施加0.8 V偏压，光电极表面电荷分离性能提高90 %。氨氧化反应的法拉第效率高达93.8 %，同时水氧化反应能够显著抑制。氨氧化反应的主要产物是N₂，溶液的N₂的法拉第效率达到71.1 %，非溶液的N₂法拉第效率能够达到100 %。

（2）

理论计算进行机理研究，结果显示Cu能够在BiVO4光电极表面生成Cu-NH₃物种，Cu-NH₃更容易吸附在BiVO₄表面，因此有效的阻碍水氧化反应。通过BiVO₄表面效应和Cu配位效应之间的配合，活化N-H化学键，加快氨氧化反应的质子耦合电子转移的反应决速步骤。这种简单的策略可能用于其他光电极催化或者电催化。

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Lei Wu, Qianqian Li, Kun Dang, Daojian Tang, ChunCheng Chen, Yuchao Zhang, Jincai Zhao, Highly Selective Ammonia Oxidation on BiVO4 Photoanodes Co-catalyzed by Trace Amounts of Copper Ions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202316218

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202316218