电催化和分子催化结合作为设计电催化剂的方法变得日益流行。有鉴于此，纽约市立大学皇后学院Michael V. Mirkin、Guoxiang Hu等最近发现双电层内的静电电势衰减用于电子在溶解反应物和电极表面分子催化剂之间的电子转移现象。此外作者还发现更高的电极电势增强表面分子催化剂的氧化/还原能力，有助于分子催化剂的电荷转移。有鉴于此，作者将电势驱动的分子催化剂用于电化学有机合成。

主要内容：

（1）

将非金属TEMPO分子催化剂修饰在碳电极表面，发现催化甲苯氧化反应的性能与电势有关，这种现象在TEMPO作为均相催化剂时不会呈现。修饰在碳电极表面的TEMPO能够在pH 7就表现优异的苯甲醇氧化能力。

（2）

通过NMR、FTIR、UV-VIS等表征技术鉴定甲苯和苯甲醇氧化反应的产物。通过DFT理论计算解释说明电极电势对催化反应产生的影响。

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Koushik Barman, Yu Chen, Shu Wu, Guoxiang Hu*, and Michael V. Mirkin*, Voltage-Driven Molecular Catalysis: A Promising Approach to Electrosynthesis, ACS Catal. 2023, 13, 15869–15876

DOI: 10.1021/acscatal.3c03644

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.3c03644