缺陷工程为探索高效纳米结构催化剂提供了有效途径。
在此,韩国科学技术院Hyungjun Kim,延世大学Seong-Ju Hwang合成了由具有可定制界面耦合的层间多孔g-C3N4和TiO2单层组成的缺陷调节二维超晶格。
文章要点
1)使用这种界面耦合控制的混合系统,阐明了空位含量、性能和界面耦合之间的强烈相互依赖性,为高性能催化剂的设计提供了重要的见解。与缺陷未优化且无序组装的g-C3N4−TiO2同系物相比,缺陷优化的g-C3N4−TiO2超晶格对可见光诱导的N2固定(∼1.06mmolg−1h−1)表现出更高的光催化活性。
2)g-C3N4−TiO2的高光催化性能归因于杂化诱导的缺陷产生、促进吸附氮的氢化以及氮吸附和电荷传输的改善。g-C3N4、g-C3N4纳米片和g-C3N4−TiO2的缺陷依赖性光催化活性的比较揭示了改善光催化性能的最佳缺陷含量的存在,以及杂化影响随着缺陷含量的不断增加。
3)缺陷、电子耦合和光催化能力之间复杂的相互影响凸显了缺陷精细控制在探索高性能混合光催化剂中的重要性。通过DFT计算,缺陷优化的g-C3N4−TiO2优异的光催化剂性能可归因于*N加氢步骤的促进以及N2吸附、电荷转移动力学和质量传输的增强。
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Nam Hee Kwon, et al, Defect-Regulated Two-Dimensional Superlattice of Holey g‑C3N4−TiO2 Nanohybrids: Contrasting Influence of Vacancy Content on Hybridization Impact and Photocatalyst Performance, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c07566
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07566