将二氧化碳电还原为增值液体燃料为解决全球环境和能源挑战带来了巨大希望。然而，通过电化学 CO2 还原反应 (eCO2RR) 实现多碳含氧化合物的高选择性生产是一项艰巨的任务，这主要是由于缓慢的不对称 C−C 偶联反应。

在本研究中，中山大学廖培钦教授设计了一种具有前所未有的异金属Sn·Cu双位点（即一对由μ-N原子桥接的SnN₂O₂和CuN₄位点）的新型金属有机框架（CuSn−HAB）来克服这一限制。

文章要点

1）CuSn−HAB 对 eCO2RR 到醇的法拉第效率 (FE) 表现出令人印象深刻的 56(2)%，在−0.57 V 的低电位（相对于 RHE）下实现了 68 mA cm⁻² 的电流密度。

2）值得注意的是，在指定的电流密度下连续运行 35 小时，没有观察到明显的退化。机理研究表明，与铜位点相比，SnN₂O₂ 位点对氧原子表现出更高的亲和力。这种增强的亲和力在促进关键中间体 *OCH₂ 的生成方面发挥着关键作用。

3）因此，与同金属Cu·Cu双位点（通常产生乙烯产物）相比，异金属双位点被证明在热力学上更有利于*CO和*OCH₂之间的不对称CC耦合，从而形成关键中间体*CO−*OCH₂，有利于生产乙醇产品。

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Zhen-Hua Zhao, et al, Highly Efficient Electroreduction of CO2 to Ethanol via Asymmetric C−C Coupling by a Metal−Organic Framework with Heterodimetal Dual Sites, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08974

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08974