具有离散能级的原子精确金纳米团簇(NC)可用作减少二氧化碳的光敏剂。然而,Au NC的紧密配体封端阻碍了CO2在其活性位点上的吸附。
在这里,日内瓦大学Thomas Bürgi通过配体交换反应(LER)将硫醇官能化的三联吡啶金属配合物(金属配合物,金属=Ru、Ni、Fe、Co)锚定在Au NC上,获得了一种新型杂化材料。
文章要点
1)将Ru和Ni配合物锚定在Au25 NC(Au25-Ru和Au25-Ni)上,可实现高选择性的光耦合电催化CO2还原(PECR)中CO2到CO的充分转化,CO的法拉第效率(FECO)超过90%在广泛的潜在范围内,显着的活性(CO生产率比原始Au25PET18高出两倍)和极高的周转频率(TOF,Au25-Ru在-0.97 V时为63012 h-1)。
2)此外,PECR稳定性测试表明,与原始Au NC相比,改性NC具有优异的长期稳定性。该方法提供了一种增强PECR活性和选择性以及提高Au NCs在光照射下的稳定性的新策略,这为高活性和稳定的Au NCs催化剂铺平了道路。
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Jiangtao Zhao, et al, Anchoring of Metal Complexes on Au25 Nanocluster for Enhanced Photocoupled Electrocatalytic CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202316649
DOI: 10.1002/anie.202316649
https://doi.org/10.1002/anie.202316649