对于含 SA 催化剂，包括单原子催化剂 (SAC)，需要同时提高单原子 (SA) 的负载量和活性。然而，SAs 的快速自成核限制了负载，并且活性受到单调 SAs 上的吸附-能量缩放关系的限制。

近日，多伦多大学Zhiwen Chen, Chandra Veer Singh报道了g/TM双空位引起的热力学自我调节产生了一种新型的含SA催化剂，其中SA自发地从TM载体上拉出，即使石墨烯和载体之间的相互作用很弱，捕获效率为100%单位为克/铜。此外，TM支撑促进了双空位的产生并稳定SA，从而产生高负载、高稳定性的SA。

文章要点

1）由于Ni SA共存的低氧化态和深电子态，所设计的dv-g/Ni催化剂表现出高活性（UL=-0.40V）和对eNORR的选择性。

2）在热力学自我调节步骤中，载体中产生Ni空位，并且在吸附的NO*的帮助下，其迁移在动力学和热力学上变得有利。迁移的Ni空位在释放NH3*后回溯，实现dv-g/Ni和Ni₅-dv-g/Ni之间的动态循环。

3）这种动态自我调节步骤导致NiSA协调环境的来回变化，这有助于规避eNORR中的缩放关系，从而提高活性(U_L=-0.25V)。

这项工作揭示了实现高负载和高活性SA的新策略，增强了含SA催化剂（包括SAC）的竞争力。

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Xue Yao, et al, Structural Self-Regulation-Promoted NO Electroreduction on Single Atoms, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c08936

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08936