可再生电力驱动的电化学CO2还原(CO2RR)是将废气CO2转化为增值化学品和燃料的有效方法之一。在各种CO2RR产品中,CO具有重要意义,因为它可以直接用作原料,并通过费-托工艺生产化学产品。然而,CO2到CO的电催化过程通常伴随着一个副反应:析氢反应(HER)。设计具有可调电子结构的电催化剂是提高CO选择性的一种有效策略。中国科学技术大学Song Shuyan、Wang Xiao、白城师范学院Che Guangbo采用浸渍煅烧法成功合成了具有高CO2RR催化性能的CeNCl-CeO2异质结改性Ni催化剂。
本文要点:
1) 得益于CeNCl-CeO2异质结与Ni纳米颗粒(NP)之间的强电子相互作用,催化性能大大提高。在-0.8V(vs. RHE)下,最大CO法拉第效率(FE)高达90%,加上接近12h的良好稳定性。
2) 电化学测试和密度泛函理论(DFT)计算结果表明,CeNCl-CeO2异质结的引入调节了Ni NPs的电子结构。带正电的Ni中心导致局部电子结构增强,从而促进CO2的活化和*COOH的吸附。
Li Liu et.al CeNCl-CeO2 Heterojunction-Modified Ni Catalysts for Efficient Electroreduction of CO2 to CO Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301575
https://doi.org/10.1002/aenm.202301575