质子耦合电子转移（PCET）作为ORR电催化反应的机理长期以来都让人困扰。

虽然PCET机理的研究经历数十年，但是人们对于OER-PCET机理与pH、电解液、电极电势之间的关系仍不清楚。

有鉴于此，日本国立材料科学研究所Ken Sakaushi、芬兰捷瓦斯基拉大学Marko M. Melander等报道通过先进的实验、模拟计算、理论等方法研究Pt(111)晶面的阳离子对于碱性ORR电催化性能的影响。

主要内容：

（1）

研究发现碱金属离子的两种作用：控制形成Pt-O和Pt-OH覆盖层，得到具有催化活性的电极表面；使得ORR机理在内球和外球PCET之间相互竞争。

（2）

通过控制阳离子，ORR机理以及ORR催化活性和选择性的受控因素从Pt-O变为Pt-OH。

本文研究结果有助于理解电解液影响ORR机理和性能的原理，有助于设计电化学体系以及通过理论计算方式筛选可能具有优异性能的催化剂。展示了实验和理论模拟之间相互辅助对于研究电化学界面反应对于电催化反应过程的重要性。

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Dr. Tomoaki Kumeda, Dr. Laura Laverdure, Prof. Dr. Karoliina Honkala, Dr. Marko M. Melander, Prof. Dr. Ken Sakaushi, Cations Determine the Mechanism and Selectivity of Alkaline Oxygen Reduction Reaction on Pt(111), Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202312841

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202312841