Cu2+基材料是一类很有前景的催化剂,可用于电催化二氧化碳还原反应(CO2RR)生产增值化学品,但在反应过程中通常会经历不可避免且不可控的重组过程,导致催化剂失活或新活性位点的形成和给探索它们的结构与性能关系带来了巨大的挑战。
近日,华东师范大学Haihong Wu,Shuaiqiang Jia,韩布兴院士报道了一种简单的策略,用于构建Cu2+和3,4-乙撑二氧噻吩(EDOT)配位以稳定Cu2+离子,从而制备新型层状配位聚合物(CuPEDOT)。
文章要点
1)CuPEDOT能够在流通池中以354mAcm−2的电流密度选择性地将CO2还原为CH4,法拉第效率(FE)为62.7%,并且催化剂稳定至少15小时。
2)原位光谱表征和理论计算表明,CuPEDOT催化剂可以保持CO2RR中Cu2+ EDOT配位结构稳定,并显着促进*CO中间体的进一步加氢,有利于CH4的形成而不是二聚成C2产物。EDOT和Cu2+之间的强配位阻止了CO2RR过程中Cu2+离子的还原。
这项工作发现为设计分子稳定、高活性的CO2RR催化剂提供了新的视角。
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Xiao Chen, et al, Highly stable layered coordination polymer electrocatalyst towards efficient CO2-to-CH4 conversion, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202310273
https://doi.org/10.1002/adma.202310273