大规模的将CO₂转化为甲醇对于甲醇经济非常重要，因为ZrO₂具有优异的吸附和活化CO₂能力，因此ZrO₂被人们认为是Cu催化剂的良好基底。但是目前人们对于催化反应过程中Zr物种的变化过程并不清楚。

有鉴于此，中国科学院大连化物所孙剑、俞佳枫、卡尔斯鲁厄理工学院Anna Zimina等报道通过增强Zr-Si相互作用的方式，在无定形SiO₂表面建立单原子Zr位点，得到Cu/ZrO₂-SiO₂催化剂。

主要内容：

（1）

原位XAS表征结果说明单原子Zr位点的配位环境变化对反应气氛和反应条件非常敏感。相比于ZrO₂纳米粒子表面，CO₂分子更容易在Cu和单原子Zr的界面上吸附。

（2）

研究发现，在单原子Zr催化位点，合成甲醇的路径包括RWGS和CO氢化两种；在ZrO₂纳米粒子表面只能通过常见的甲酸盐过程制备甲醇。通过拓宽非竞争性的平行反应路径的方式，Cu/SiO₂和Cu/ZrO₂催化剂的Cu催化活性分别提高6倍和2倍。

这种Zr单原子物种的双路催化反应为理解原子分散型氧化物催化剂提供崭新的帮助。

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Meng Yang, Jiafeng Yu, Anna Zimina, Bidyut Bikash Sarma, Jan-Dierk Grunwaldt, Habib Zada, Linkai Wang, Jian Sun, Unlocking a Dual‐channel Pathway in CO₂ Hydrogenation to Methanol over Single‐site Zirconium on Amorphous Silica, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202312292

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202312292