催化臭氧化中的结构-活性关系仍不清楚，阻碍了对活性起源的理解。

在这里，武汉理工大学余家国教授，Shengwei Liu，Dehua Xia报告了使用一系列具有明确 M₁-N₃C₁（M：锰、铁、钴和镍）活性位点的单原子催化剂催化臭氧化的活性趋势。

文章要点

1）M₁-N₃C₁单元诱导局部极化的M-C键将臭氧分子捕获到M原子上并作为催化臭氧化的电子穿梭机，表现出优异的催化活性（比商业二氧化锰至少高527倍）。

2）原位表征和理论计算相结合揭示了单金属原子依赖性催化活性，表面原子氧反应性被确定为催化臭氧化中结构-活性关系的描述符。此外，表面过氧化物物质的解离势垒被提议作为臭氧分解中结构-活性关系的描述符。

这些发现为设计高性能催化臭氧化催化剂提供了指导，并增强了对臭氧和甲硫醇整体控制的原子级机理理解。

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Ma, D., Lian, Q., Zhang, Y. et al. Catalytic ozonation mechanism over M1-N3C1 active sites. Nat Commun 14, 7011 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-42853-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-42853-8