光催化活化甲烷是一种很有前途的可持续发展的化学合成技术。然而,目前该过程的效率和稳定性是适度的。
近日,伦敦大学学院唐军旺教授报道了在二氧化钛表面修饰了PdCu纳米合金(~2.3 nm),实现了甲烷在室温下高效、稳定、选择性的光催化氧化偶联。
文章要点
1)甲烷到C2的转化率为2480 μmol−1 h−1,表观量子效率约为8.4%。更重要的是,该光催化剂对PdCu光催化剂表现出116 h−1和12,642的周转频率和周转次数,在所有室温下运行的光催化过程中(λ>30 0 nm)是最高的,并且具有超过112h的长期稳定性。
2)纳米合金起到空穴受体的作用,Pd软化并削弱了甲烷中的C-H键,而Cu降低了C2产物的吸附能,从而实现了高效和长期稳定。
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Li, X., Wang, C., Yang, J. et al. PdCu nanoalloy decorated photocatalysts for efficient and selective oxidative coupling of methane in flow reactors. Nat Commun 14, 6343 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-41996-y
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41996-y