调节电催化还原CO₂的反应路径是生成特定产物的一种方法。

有鉴于此，中国科学院化学研究所韩布兴院士、朱庆宫研究员等设计一系列稀土-Cu复合催化剂，发现通过调节催化剂的组成和结构能够控制产物，实现产物在C₂₊和CH₄之间变化。

主要内容

（1）

合成了原子比例为9/1的Cu₉Sm₁-O_x，产物生成C₂₊的法拉第效率达到81 %，电流密度达到700 mA cm^-2，产物中基本上未见CH₄生成。当Cu/Sm的比例为1/9，组成为Cu₁Sm₉-O_x催化剂产物的CH₄法拉第效率为65 %，电流密度为500 mA cm^-2。

通过实验和理论计算结果说明当Cu/Sm的比例在9/1和1/9之间变化，催化剂中一直存在CuSm₂O₄晶相，当Cu的比例较高，催化剂由Cu和CuSm₂O₄组成。催化剂少量的Sm能够增强*CO的结合，促进C-C偶联反应。但是，当Sm的含量增加，催化剂由CuSm­₂O₄和Sm₂O₃组成。Sm能够稳定二价Cu，提供更多质子供体，降低*CO加氢生成CH₄所需的反应能量。

（2）

在两种反应路径中，CuSm₂O₄晶相能够与Cu或者Sm₂O₃之间进行协同催化，这种现象说明不同的微环境导致生成不同种类产物。这项研究方法能够用于其他Cu-稀土（La, Pr, Eu）复合催化剂，改善电催化还原CO₂制备C₂₊或者CH₄。

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Jiyuan Liu, Pengsong Li, Jiahui Bi, Shuaiqiang Jia, Yong Wang, Xinchen Kang, Xiaofu Sun, Qinggong Zhu*, and Buxing Han*, Switching between C₂₊ Products and CH₄ in CO₂ Electrolysis by Tuning the Composition and Structure of Rare-Earth/Copper Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c05562

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05562