利用现有生物质可持续生产增值氮杂环可以减少对化石资源的依赖,并为经济和生态改善精细和大宗化学品的合成创造可能性。
在此,中科院大连化物所Aiqin Wang,莱布尼茨催化研究所Matthias Beller,华东理工大学Xuezhi Duan提出了一种独特的Ru1CoNP/HAP表面单原子合金(SSAA)催化剂,它能够实现从生物基平台化学糠醛到N-杂环哌啶的新型转化。
文章要点
1)在NH3和H2存在下,在温和条件下形成所需产物,收率高达93%。动力学研究表明哌啶的形成是通过一系列反应步骤进行的。最初,在此级联过程中,糠醛胺化为糠胺,然后氢化为四氢糠胺(THFAM),然后环重排为哌啶。
2)DFT 计算表明,Ru1CoNP SSAA 结构有利于 THFAM 直接开环,生成 5-氨基-1-戊醇,并迅速转化为哌啶。
3)实际药物、烷基化哌啶和吡啶的合成凸显了所提出的催化策略的价值。
参考电竞投注官网
Qi, H., Li, Y., Zhou, Z. et al. Synthesis of piperidines and pyridine from furfural over a surface single-atom alloy Ru1CoNP catalyst. Nat Commun 14, 6329 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-42043-6
https://doi.org/10.1038/s41467-023-42043-6