具有优异能量密度的富镍LiNi_0.8Co_0.15Al_0.015O₂（NCA）被认为是最有前途的锂离子电池正极之一。然而，Li⁺/Ni²⁺混合和氧空位引起的应力集中导致NCA的结构崩溃和明显的容量下降。

在此，江苏大学Yunjian Liu，山东高等技术研究院Ruiqiang Guo，新南威尔士大学戴黎明教授提出了一种简便的阴离子（F^-）阳离子（Mg²⁺）共掺杂策略来解决这些问题。

文章要点

1）受益于F⁻和Mg²⁺的协同效应，共掺杂材料表现出减轻的Li⁺/Ni²⁺混合，并在高电压（≥4.5V）下表现出增强的电化学性能，优于原始材料和F⁻/Mg²⁺单掺杂材料。

2）综合实验和理论研究表明，Mg²⁺和F⁻共掺杂降低了Li⁺扩散能垒并增强了Li⁺传输动力学。特别是，共掺杂协同抑制Li⁺/Ni²⁺混合和晶格氧逃逸，减轻应力应变积累，从而抑制裂纹扩展并提高NCA的电化学性能。

3）因此，即使在2.8−4.5 V下循环200次后，设计的Li_0.99Mg_0.01Ni_0.8Co_0.15Al_0.05O_0.98F_0.02(Mg1+F2)仍表现出比NCA(55.69%)高得多的容量保持率82.65%此外，与NCA相比，Mg1+F2||软包电池在500次循环后的容量保持率为89.6%（仅为79.4%）。

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Yu Zhou, et al, Relieving Stress Concentration through Anion−Cation Codoping toward Highly Stable Nickel-Rich Cathode, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c07655

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c07655