二氧化碳吸附和活化的活性中心对于光催化CO2还原的转化率和产物选择性起着至关重要的作用。
在这里,福州大学Zizhong Zhang发现了多种金属硫化物 CuInSnS4 八面体纳米晶体,具有暴露的 (111) 平面,可选择性光催化 CO2 还原为甲烷。尽管如此,产物在相应的单个金属硫化物 In2S3、SnS2 和 Cu2S 上转化为一氧化碳。
文章要点
1)与常见的金属或缺陷作为活性位点不同,CuInSnS4 中的非金属硫原子被认为是响应 CH4 产物选择性的吸附中心。
2)CuInSnS4的缺电子硫原子上吸附的CO2碳原子有利于稳定中间体,从而促进CO2转化为CH4。通过使用各种助催化剂进行修饰,可以进一步提高 CH4 产物相对于原始 CuInSnS4 纳米晶体的活性和选择性,以增强光生电荷载流子的分离。
这项工作提供了一个非金属活性位点来确定光催化二氧化碳还原的转化率和选择性。
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Chai, Y., Kong, Y., Lin, M. et al. Metal to non-metal sites of metallic sulfides switching products from CO to CH4 for photocatalytic CO2 reduction. Nat Commun 14, 6168 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-41943-x
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41943-x