阐明多个活性中心之间的协同催化机制对于多相催化具有重要意义;然而,由于催化剂结构和界面环境的复杂性,寻找相应的实验证据仍然具有挑战性。
在这里,天津理工大学鲁统部教授,Jiqing Jiao,Xuan Yang,Jiangwei Zhang构建了一种不对称的 TeN2-CuN3 双原子位催化剂,并通过全范围同步加速器对分布函数对其进行了分析。
文章要点
1)在电化学 CO2 还原中,催化剂具有协同机制,双原子位点激活两个关键分子:操作光谱证实 Te 中心激活 CO2,Cu 中心帮助解离 H2O。
2)实验和理论结果表明,TeN2-CuN3 可以协同降低速率决定步骤的能垒,促进质子转移动力学。
3)TeN2-CuN3 显示出较宽的电位范围、高 CO 选择性、改进的动力学和良好的稳定性。
这项工作提出了双原子位催化剂的合成和表征策略,并通过实验揭示了协同催化的基础机制。
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Jiao, J., Yuan, Q., Tan, M. et al. Constructing asymmetric double-atomic sites for synergistic catalysis of electrochemical CO2 reduction. Nat Commun 14, 6164 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-41863-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-41863-w