由于硫阴极的导电性差和多硫化物闭塞，锂硫（Li−S）电池动力学缓慢。目前硫氧化还原催化的研究主要集中在多硫化锂的吸附和催化转化上，而忽略了催化剂电子结构的调控，其中涉及自旋相关的电荷转移和轨道相互作用。

在这项工作中，深圳大学Jinlong Yang，清华深圳国际研究生院Guangmin Zhou精心合成了嵌入普鲁士蓝类似物衍生的氮掺杂空心碳纳米立方体（FeCoPS₃/NCs）中的双金属三硫化二磷作为主体，以揭示Li−S电池的催化活性和自旋态构型之间的关系。

文章要点

1）FeCoPS₃ 中的轨道自旋分裂驱动电子结构从低自旋态向高自旋态转变，在 3d 轨道上产生更多不成对的电子。具体来说，FeCoPS₃ 高自旋构型涉及的非简并轨道导致能级上升，产生更活跃的电子态。

2）这种定制的电子结构增加了电荷转移，影响了d带中心，并进一步改变了多硫化锂的吸附能和潜在的反应途径。因此，采用 FeCoPS₃/NC主体的电池在 1000 次循环中表现出每循环 0.037% 的超低容量衰减。

这项研究提出了一种雕刻几何构型的通用策略，以实现锂硫电池催化剂中的自旋和轨道拓扑调节。

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Hong Li, et al, Regulating the Spin State Configuration in Bimetallic Phosphorus Trisulfides for Promoting Sulfur Redox Kinetics, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI：10.1021/jacs.3c07213

https://doi.org/10.1021/jacs.3c07213