制造空位提供了一条有效的途径来提高纳米材料用于二氧化碳电还原的选择性和生产率。然而,有缺陷的纳米电催化剂主要在其表面具有催化活性空位,其余内部原子对于二氧化碳到产物的转化是无水的。
在此,河南大学Ke Chen,Jie Li,中南大学Min Liu以纳米银为原型,通过卤化银的电化学重构实现均匀空位,从而激发内部原子的催化能力。
文章要点
1)与表面空位为主的纳米银相比,均匀的富含空位的纳米银具有更正的d带中心,可触发Ag_d轨道与*COOH中间体的C_P轨道的强化杂化,从而加速CO2转化为CO转型。
2)这些结构和电子优点使得大面积(9 cm−2)电极能够在7.5 A的施加电流下产生几乎纯的CO,CO/H2法拉第效率比为6932。这些发现凸显了设计新型电极的潜力。电催化CO2还原工业化实现的缺陷。
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Yuntong Qin, et al, Homogeneous Vacancies-Enhanced Orbital Hybridization for Selective and Efficient CO2‑to-CO Electrocatalysis, Nano Lett., 2023
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01905
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01905