精确调控单原子的配位环境能够尽量提高单原子位点的催化活性。有鉴于此，香港城市大学楼雄文、河南师范大学高书燕等报道一种普适性的两步法合成不对称配位结构Zn-N₂O₂空心单原子催化剂，同时在远离的配位球层修饰S配位原子，将该催化剂命名为Zn-N₂O₂-S。

主要内容

（1）

通过实验和理论计算，说明第一层的N₂O₂和更远离的壳层S原子之间具有协同作用，因此优化Zn原子位点的电子结构，选择性O₂还原制备H₂O₂。

（2）

远离壳层中修饰S原子的Zn-N₂O₂位点对OOH*中间体具有非常合适的吉布斯自由能，有助于生成OOH*并且脱附OOH*和生成H₂O₂。Zn-N₂O₂-S单原子位点实现了优异的电化学制备H₂O₂性能，选择性高达96 %。当电流密度高达80 mA cm^-2，在流动相电解槽的Zn-N₂O₂-S单原子催化剂制备H₂O₂的产率达到6.924 mol g_cat^-1 h^-1，法拉第效率达到93.1 %，持久性达到65 h。

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Gangya Wei, Yunxiang Li, Xupo Liu, Jinrui Huang, Mengran Liu, Deyan Luan, Shuyan Gao, Xiong-Wen (David) Lou, Single‐Atom Zinc Sites with Synergetic Multiple Coordination Shells for Electrochemical H₂O₂ Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202313914

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.202313914