精确控制单原子催化剂（SAC）的配位环境对于最大限度地提高其催化性能至关重要。鉴于此，香港城市大学楼雄文等提出了一种通用的两步策略来制备一系列空心碳基SAC，其特征是不对称的Zn-N₂O₂结构同时被Zn中心（n≥2；命名为Zn-N₂O₂-S）的高层配位壳中的S原子调节。

本文要点：

（1）实验和理论分析表明，第一配位壳层中的N₂O₂物种和较高配位壳层的S原子之间的协同效应导致了具有最佳电子结构的稳健的离散Zn位点，用于选择性地将O₂还原为H₂O₂。

（2）在第二配位壳中具有S原子的Zn-N₂O₂部分对于关键的OOH*中间体具有几乎理想的吉布斯自由能，这有利于OOH*在Zn位点上的形成和解吸以产生H₂O₂。因此，Zn-N₂O₂-S SAC表现出令人印象深刻的电化学H₂O₂生产性能。

Wei, Gangya, Li, Yunxiang, Liu, Xupo, Huang, Jinrui, Liu, Mengran, Luan, Deyan, Gao, Shuyan, Lou, Xiong-Wen (David), Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202313914.

DOI: 10.1002/anie.202313914

https://doi.org/10.1002/anie.202313914