确定从H₂O和O₂生成过氧化氢的高效光催化剂是实现太阳能到化学能转换和储存的一个前景广阔但又极具挑战性的研究方向。鉴于此，东北师范大学谭华桥等通过拓扑组装，构建了14种具有磷-炔基/磷-炔基-苯基功能分子的实验可行的二维共价三嗪/庚嗪基框架（CTFs/CHFs），并通过第一性原理计算筛选出4种有前景的可见光驱动光催化剂，用于从H₂O和O₂中产生过氧化氢，它们是：基于三嗪和磷-乙炔的CTF-1、基于三嗪和磷-二乙炔的CTF-2、基于庚嗪和磷-乙炔的CHF-1，以及基于庚嗪和磷-二乙炔的CHF-2。

本文要点：

（1）计算结果表明，在CTFs/CHFs中引入富电子的磷-炔基，可有效调节其电子结构，为水氧化提供足够的驱动力，并促进O₂的吸附和活化，从而显著促进整个光催化过程。

（2）其中，CHF-1和CHF-2在pH值为7的条件下产生H₂O₂的光催化活性最高，理论上它们产生H₂O₂的理想太阳能-化学转换效率（SCC）分别为26.06%和35.37%，这意味着它们有望成为工业化生产H₂O₂的光催化剂。该研究为合理设计和开发新型光催化剂生产H₂O₂提供了一条可行的途径，并为该领域的实验研究提供了新的启发和参考。

Wang, C., Qiu, T.-Y., Zhao, Y.-N., Lang, Z.-L., Li, Y.-G., Su, Z.-M., Tan, H.-Q., Phosphorus-Alkynyl Functionalized Covalent Triazine/Heptazine-Based Frameworks for High-Performance Photocatalytic Hydrogen Peroxide Production. Adv. Energy Mater. 2023, 2301634.

DOI: 10.1002/aenm.202301634

https://doi.org/10.1002/aenm.202301634